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《图书馆员》描述一个藏身在伦敦大都会公共图书馆中的古老组织的故事,他们以解决神秘事件、抵抗超自然势力的侵袭、从全球各地寻找拥有强大魔力的古物为己任。在过去10年内,Flynn Carsen(Noah Wyle)一直担任该组织的头面人物「图书馆员」。他负责收集和保护各种古物,避免它们落入坏人之手。可是现在的情况已与以前完全不同,就算Flynn再能干,「图书馆员」的工作也不可能继续由一个人独自承担。为了协助Flynn完成使命,图书馆从全球范围内雇佣了四名新成员:训练有素的反恐专家Eve Baird(Rebecca Romijn),她的职责是保护这个团队的安全,确保他们能活着完成每一项任务;来自俄克拉荷马州的石油工人Jake Stone(Christian Kane),智商高达190,大脑中就像装着一本艺术史的百科全书;性格古怪的年轻女人Cassandra(Lindy Booth),在听觉和「感知幻觉」方面有天赋,拥有「记忆提取」能力——也就是人们常说的「联觉」(synesthesia)现象;新技术专家Jones(John Kim),不仅迷恋各种尖端科技,也迷恋经典的罪案故事,他很享受在神秘事件中担当一个「国际人」。坏脾气的Jenkins(John Larroquette)负责监管这个团队的工作,他是个古代传说的专家,对神学、玄学和神秘学了如指掌。几乎没有人认识他……因为他长期在图书馆之外工作。这个团队有许多可怕的敌人,其中最主要的对手是「毒蛇兄弟会」(Serpent Brotherhood)。这是一个由神秘的不死之人Dulaque(Matt Frewer)领导的古老邪教组织。